Il Fondo archivistico consta di 16 cartolari contenenti atti dal 1909 al 2003, ed è stato donato assieme alla biblioteca, alle partiture, al materiale discografico, ad apparecchi di registrazione e ascolto e al pianoforte Bösendorfer (1909) del Maestro, ora collocato al primo piano del museo, in aula didattica. Il fondo documenta l'intensa attività artistica di Toffolo grazie alla copiosa rassegna stampa presente, ma anche attraverso le quasi cinquecento lettere autografe che testimoniano i rapporti con i compositore, i direttori d'orchestra e gli esecutori della scena musicale italiana ed internazionale tra gli anni quaranta e Ottanta del secolo scorso.